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近代物理所發現范德瓦爾斯團簇中的重離子隧穿轉移形成分子新機制

2020-06-15 近代物理研究所
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  中國科學院近代物理研究所馬新文團隊聯合北京應用物理與計算數學研究所及法國科研中心的團隊,在高電荷態重離子誘發范德瓦爾斯團簇碎裂實驗中,首次發現了重離子隧穿轉移形成分子的新機制。該機制豐富了對弱束縛體系反應機制的認識,并有助于深入理解生物系統微觀環境中的化學現象。相關成果于612日發表在《自然-通訊》上。
  原子間庫侖衰變證明了由于相鄰原子的存在,原本單個原子/分子中不可能發生的反應通道會被打開。已有研究表明,氫鍵團簇中的質子轉移涉及團簇內大距離上的質量和電荷遷移,并導致團簇的碎裂。這些過程都是典型的環境效應,并與生物化學、遺傳變異和放射治療有重要關聯。

  DNA雙螺旋結構發現后,關于氫鍵團簇中的質子轉移造成DNA突變的假說,歷經50多年,最近才被實驗證實并被學界接受。在生物環境中除了氫原子外,還存在大量的碳、氮、氧原子,那么,在生化過程中是否存在重離子轉移并導致碎裂?

  近代物理所研究員朱小龍介紹:“范德瓦爾斯團簇是回答上述科學問題的理想實驗模型。”范德瓦爾斯團簇是自然界中普遍存在的弱束縛的原子/分子系統,是了解生物系統中微觀環境化學現象的重要媒介。

  科研人員以中性N2Ar團簇為模型,利用加速器提供的1 MeV能量的Ne8+離子與其碰撞,產生雙荷電團簇(N2Ar)2+離子,并觀測到了奇異的重離子N+轉移通道:(N2Ar)2+N+ + NAr+。在此反應通道中,N2Ar團簇失去兩個電子后,N2分子的強N-N共價鍵斷裂,質量為14的氮離子從團簇的分子中心通過量子隧穿機制轉移到Ar原子中心,并形成新的N-Ar鍵。這種重離子轉移反應機制是首次被發現。

  研究揭示了該通道反應的細節:首先團簇中的“N2”分子丟失兩個電子生成母體團簇離子N22+Ar,而旁觀中性Ar原子與N22+之間的極化作用促使N22+Ar團簇離子發生異構化,并減小了N22+分子離子勢壘的高度和寬度,導致亞穩態分子離子的隧穿解離壽命顯著縮短。這引發了分子離子中的N+-N+共價鍵的斷裂、N+離子從N22+分子離子勢阱中的隧穿以及N-Ar+的形成幾乎同時發生。接著,N+和NAr+離子對發生庫侖爆炸。

  馬新文表示:“研究中首次發現的重離子轉移導致團簇分子離子碎裂機制,實際上很可能在生物環境中具有普適性,并且對理解生物系統的生化動力學具有潛在的重要性。”

  在該項工作中,第一作者朱小龍主導了加速器上的實驗研究,共同第一作者、北京應用物理與計算數學研究所的胡曉青做了詳細的理論計算,近代物理所研究員馬新文與北京應用物理與計算數學研究所研究員吳勇為論文的共同通訊作者。

  該研究得到國家重點研發計劃、國家自然科學基金、科工局科學挑戰計劃等的支持。

  文章鏈接

圖1:碎片離子的飛行時間關聯譜:N+ + NAr+反應通道存在的直接證據

圖2:重的氮離子轉移過程示意圖

打印 責任編輯:葉瑞優

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