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大連化物所揭示固體氧化物電解池鈣鈦礦電極可逆溶出/溶解機制

2020-01-21 大連化學物理研究所
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  近日,中國科學院大連化學物理研究所催化基礎國家重點實驗室研究員汪國雄和中科院院士包信和團隊在CO2高溫電催化還原研究方面取得新進展,揭示了固體氧化物電解池鈣鈦礦電極可逆溶出/溶解機制。

  固體氧化物電解池(SOEC)可在陰極將CO2和H2O轉化為合成氣、烴類燃料,并在陽極產生高純O2,具有全固態和模塊化結構、反應速率快、能量效率高以及成本低等優點,在CO2轉化和可再生清潔電能存儲方面表現出極具潛力的應用前景。

  鈣鈦礦是被廣泛研究的SOEC陰極材料,但催化活性低。在鈣鈦礦陰極原位溶出金屬納米顆粒來構筑高活性金屬-氧化物界面,可有效提高CO2電解性能。鈣鈦礦中金屬納米顆粒的可逆溶出/溶解,是解決SOEC長期運行過程中顆粒團聚和積炭引起電解性能下降的有效方法。然而,目前對于鈣鈦礦材料的可逆溶出/溶解機制尚不明確,亟待進一步深入研究。

  針對上述問題,該研究團隊通過原位X射線衍射、環境掃描電子顯微鏡、掃描透射電子顯微鏡和密度泛函理論計算,研究了CoFe合金納米顆粒在Sr2Fe1.5Mo0.5O6-δ(SFMC)雙鈣鈦礦中的原位溶出/溶解過程。在還原氣氛下,Co的易脫溶性促進了Fe離子的還原,在SFMC表面形成球形CoFe合金納米顆粒,伴隨著SFMC結構從雙鈣鈦礦轉變為層狀鈣鈦礦;切換成氧化氣氛時,球形CoFe合金納米顆粒被氧化成CoFeOx納米片,遷移進入鈣鈦礦內部,同時,SFMC結構從層狀鈣鈦礦重新轉變為雙鈣鈦礦。CoFe合金納米顆粒的原位溶出使SFMC陰極表現出顯著增強的CO2電解性能和穩定性。另外,由于CoFe合金納米粒子優異的再生能力,即使經歷12個氧化還原循環,SFMC陰極仍可以保持穩定的CO2電解性能。

  相關結果發表在《先進材料》(Advanced Materials)上。該工作得到國家自然科學基金、國家重點研發計劃和大連化物所科研創新基金等的資助。

大連化物所揭示固體氧化物電解池鈣鈦礦電極可逆溶出/溶解機制

打印 責任編輯:葉瑞優

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